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城市污泥热解焦炭 负载Fe/Ni催化剂 催化重整焦油模型化合物

摘要

热解焦炭以其经济、环保的特点被广泛应用于焦油脱除。本文以城市污泥为原料，制备了过渡金属Fe/Ni复合催化剂，并在实验室装置上对焦油模型化合物甲苯进行了催化裂解。考察了甲苯转化率和生成气中CO、H2、CO2、CH4和C2H4的摩尔比。结果表明，城市污泥炭基催化剂更容易产生富氢合成气(合成气的摩尔比>75%)，在优化条件下，合成气的摩尔比可达73.3%。FeNi双金属催化剂结合了不同金属元素的优点，使催化剂性能更加稳定。同时考察了停留时间(T)和蒸汽碳比(S/C)对转化率的影响。结果表明，过长的停留时间或过高的蒸汽碳比不会对催化剂的性能产生更大的影响。最后进行了8h的催化剂寿命试验，结果表明，本文研制的经济高效、绿色环保的城市污泥焦炭负载Fe/Ni催化剂可用于焦油重组份甲苯的脱除。

1、引言

热解技术是实现固体废物资源化和能源利用的一种很有吸引力的选择，它比传统的焚烧和填埋方法更环保。热解过程主要产生液体焦油、固体焦炭和气体三种产物，其中焦油是高粘度的高芳烃的复杂混合物[1-3]。焦油的存在会造成反应容器的污染和堵塞，影响热解反应的效率，因此焦油的脱除显得尤为重要。在众多的脱焦油方法中，催化裂化因其催化活性高、能合成有用气体而被广泛报道[4-6]。催化剂在催化裂化中的必要性是毋庸置疑的，近年来，Ni、Fe、Co、Cu等过渡金属催化剂的报道越来越多，这些研究得出的结论是过渡金属催化剂表现出更高的效率，而且比贵金属便宜得多[7-9]。同时，近年来，随着人们对环境保护和多级利用观念的提高，热解焦炭在焦油脱除中的应用越来越广泛[10-12]。

热解生成的焦炭具有良好的孔某某和丰富的表面官能团，具有与传统载体(分子筛、铁钛矿等)相似的载体特性[13-15]。基于其优良的载体特性，以食品、木质托盘、煤和木壳等固体废弃物为原料制备焦油催化裂化催化剂的研究取得了很大进展[16-19]。特别是，Ravenni等人[20]研究了各种焦炭对焦油脱除的催化能力，通过分析总结，他们认为气化和热解产生的焦炭可以用作模型焦油分解的吸附剂或催化剂。同时，碳表面丰富的晶体结构和无机杂质可以使催化剂具有更多的活性中心，使过渡金属(Fe、Ni、Cu)均匀分散在表面，有效地形成活性中心。Loy等人[21]在稻壳催化热解制取合成气中使用了废煤底灰作为催化剂，结果表明，煤底灰催化剂可以提高氢气的产量，催化热解可获得68.3%的高质量合成气(H2+CO)。实验数据表明，该煤底灰催化剂具有与工业催化剂相近的催化活性。同时，谢等[22]报道了木质碳纳米纤维负载的Fe-Ni双金属催化剂对焦油的催化转化，Fe-Ni/碳纳米纤维催化剂对焦油的脱除率可达85.76%。结果表明，Fe-Ni双金属间的相互作用可以结合不同金属元素的优点，有效地缓解镍基催化剂的积碳。

大量研究表明固体废物热解焦炭作为焦油裂解催化剂的可能性和有效性[23-25]。众所周知，催化剂的活性和稳定性是评价催化剂性能的主要标准，如何提高裂解焦炭催化剂的稳定性是一个研究热点[26-29]。前人的研究[4，30]发现，含有二氧化硅和碳结构的热解焦炭可以与金属材料相互作用形成稳定的键，从而有效地防止活性物质的损失，从而提高催化性能。以往的研究表明，城市污泥热解焦炭的主要成分是二氧化硅和碳，而且城市污泥焦还具有丰富的孔某某，可以作为催化剂载体。例如，Hervy等人[31]已经使用餐厨垃圾和混凝-絮凝污泥的50/50干混合物的热解XX为催化裂解焦油的催化剂，而Daorattanac 内容过长，仅展示头部和尾部部分文字预览，全文请查看图片预览。 催化剂对合成气(H_2和CO)具有很好的催化性能，其中Fe/MSC、Ni/MSC和Fe-Ni/MSC催化剂的合成气摩尔分数分别为75.7%、87.9%和80.7%。与单一金属催化剂相比，双金属催化剂结合了不同金属元素的优点，具有更好的催化性能，在最佳反应条件下，Fe-Ni/MSC催化剂的H_2摩尔比可达73.3%。过渡金属可以与炭载体结合，在催化剂表面形成Fe2SiO4、FeO(OH)、NiSi、Fe3O4和NiFe2O4等多种化合物结构，这些物质的存在可以为反应提供足够的活性中心。本研究制备的MSC基催化剂在焦油催化重整和合成气生产中具有很大的应用潜力。

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