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气体分子 和 固体表面 的 热适应某某 达 道安 张 彦伟 (兰 州 物 理 研 究 所 ) 一、 引 言 1 8 7 5年 , K u n dt 〔 l 〕 等 人首 先 发现 了 低 压下 气体 分 子在 固 体表 面的 “ 光 滑 现 象” ( 即 在 固 体表 面 上 它 们 的平 均 速度不 为零 ) 。 1 8 9 8年 , S m ol 。 c h o w s k i 〔 2 〕 又 发现 在一 定 的 压 力下 , 气 体分 子在 固体表 面 附近存 在 “ 温 度跃 变 ” , 而 “ 光 滑 现 象” 和 “ 温 度跃 变” 现 象都 是 分子 和 固体表 而碰 撞 中不 完全 适 应的 结果 。 为 了 研 究气 体分 子 和 固体表 面 的适 应某某 象 , 1 9 1 1年 克努 曾 〔 3 〕 首 先 引入 了适 应 系数 的定 义 , 并用 热丝 法测 量 了总 能量 适 应某某 〔4 〕 , 按 照 克努 曾 的 定义 , 总 能量 适 应某某 可 定义 为 : / a = ( E , 一 E Z ) ( E ;一 E 3) ( 1) 其中 E : 和 E Z分别 是入 射 到 固体表 面 和从 表面 散射 的 气体 分子 平均 能量 , E 3是 分子 在表 面 达 到热 平衡后 散射 的 平均 能 量。 在 引入 “ 有效 温度 ” T i 的 情况下 , 上式 各 能 量 E i 都 满 足 ( i = 1 2, 3) 。 _ 七: ” l J~ ( 七v . k_ 十 一五 ) `` ~ l: 1 (2 ) , 其中 C v 是气 体 热容 量 , k是 玻尔 兹 曼 常数。 则 又 有 a = ( T , 一 T: ) / ( T I 一 T 3) (3 ) ( 3 ) 式 中的 a 又 称 为热 适 应某某 , 克努 曾 定 义 ( 3 ) 式 中 当 T , 趋 向于 T 3 情况 下的 a 为平 衡 适 应 系数 , 反 之 则为 非 平衡 适 应某某 〔 1 〕 。 对于 各种 分 能 量 适 应系 数 , 如平 动 能适 应 系 数 a 。 、 内 能适 应某某 aI , 转 动 能适 应 系 数 a r 和 振 动 能适 应 系数 叭的 定 义 , 可将 ( 1 ) 式 中的 E . 、 E : 、 E : 分 别 换成 各种 分 能 量 则 可 , 对 平 动 能适 应 系数 换 成 E t : 、 E t Z和 tE : 。 能 量适 应 系数反映 了气 体 分子 和表 面 碰撞 中的平 均 能量交 换 程 度 , 适 应某某 的测 量 是 对 . 所 有碰 撞 在表 面 上的 分子 的 方 向某某 能量 求平 均的 结 果 , 因而它 从 宏 观 上反 映 了 分 子 的 群 体效 应。 适 应某某 最 早是 用来 研 究低 压下 气 体分 子的 行为 的 。 此 后 又广 泛 应用于 各个研 究领 域 来 编 后 纪 : 上 文 作者 介 绍 了 在 10 0 0 ℃的高 温 下 对真 空 系 统进 行 除 气以 后 , 表 面吸 附 对抽 气 时间 的 影 响 。 这 些 结果 无 疑 是 十分有 用 的 。 应 当指 出的 是 , 按 照规 范 , 不 锈 钢的 真 空 处理 在 一 般 情 况 下不 宜超 过 9 50 ℃ , 这 是不 锈 钢 的 相 变点 。 国外文 献 多次 告诫 读 者 , 超 过 9 50 ℃是 危 险的 , 因为不 锈钢 的 奥 氏体 相 变为 马 氏 体结 构 , 性 能下 降。 请 读 者和 有 关 同志 注 意这一 点 。 一 9一 解决分子 和某某 相互 作 用和 能 量传递中的 不确 定 问题 。 同 时气 体分子 之 间和 气 休 分子 与表 面 原 子 之间的 能 最交 换的 物理 性 质, 也是 分子物 理 和表 面物理 的 研究内 容 。 在 空间科 学中 , 研究 表 明 〔` 〕 : 飞 抒器时曳 力亲致租升 降系数 是适 应 系数 的 函 数 , 用改 变分子 和 表面 的 适 应 状 态 来 调 整这 两 个 系数 , 比 通过 改 变飞 行 器 几 何 结构 和 改变反 射分 子方 向某某 为 言效 和 ’ 方 便 得 多 。 在 真 空 科 学中 , 适 应 系数 常被 用来 解 决非等 温某某 成 的 各种非 平衡 态 真空 问 题。 存 在 非 等温 表 面 的 容器 和 低温 泵巾 的平均 温 度的 确定 , 冷 障板造 成 的 入 口 气 体分 子温 度 的确 定都 依 赖 于适 应 系数 。 粘 着几 率和适 应系 数是 研究低 温抽气 机理 的 基 本物理 量 , 常用的 真 空设计 和 真 空计 算也 要用 到适 应 系数 。 此 外 , 适 应某某还 可 以用 来某某 究 吸附 ( 5 〕 , 给 出吸 附曲 线 , 指 出吸 附 状态 〔 6 〕 。 在 丧面 科 学中 , 中 性分 子和 表 面 的相 互 作 用的重 要 过 程 就是 适 应 〔了 〕 。 在 催化 和表 面 化学 中: 影 响 催化反 应速率 的是 气体 分子 在表 面 的吸 附过 程 , 而分 子和 表面 的 适 应某某 接影 响 吸 附过 程 ( 8 〕 , 改变 适 应状态可 以 大大提 高 催化效 率。 在热 工 程某某 面 , 稀薄 气 体分 子 的 热 传 导 问题 的 解 决关 键在 于 测 量 分 子在 表面 的 热适 应 系数 〔 9 〕 。 适 应 系数 在许 多领 域都有广 泛 的应 用 , 但适 应 现象 的研 究和 适 应某某 的测 量是 很 困难的 , 理 论方法和 测量 手段 还 很不 完 善。 下面 我 们主 要综 述 各种 测 量适 应某某 的方 法 、 原理 、 结果 及 其适 应某某 程 的物理特 性。 二 、 适 应系橄的 浦 t 方法 适 应 系数测量方 法可 以分 为四 类: 1 . 热株法 以 克 努 曾的热 丝 法 〔 3 〕 为 基 础发 展 了 “ 低 压 力方 法” 〔1” 〕 、 “ 温度 跳跃方 法” l( 1〕 和 “ 平 均 自由程 方 法” 〔1 2 〕 。 热 丝 法是 在 克努 曾管 中 , 当抽 除 空 气 , 放入 一 定压 力的 待 测气 体 后 , 给灯 丝 通 电加热 。 由于 气体 分子碰 撞 , 灯 丝单 位某某 积损 失的 能量 J 可 以在测 量灯 丝 电阻 、 电 流 和 灯 丝 平 衡温 度 后 , 由理论 公式 算 出 〔 13 〕 。 一 个 分子 碰撞 灯 丝 表 面 带 走的 能 量 为 于 E : 一 E : = J / v = J ( 2 二 m , T 、 ) / P (4 ) 其 中 v 是 碰撞 率 , m 是气 体分 子 质 量 , P 是压 力。 由 ( 2 ) 式 可 知 : 一 E: = 三 ’ ( C , . , + , ` k ) _ T : (5 ) 将 ( 4 ) 、 ( 5 ) 式 代入 ( 1 ) 式 得 : ,_ 于 、 ,_ a = J ( 2 “ m 儿T L ) / p _ ,_ . k_ 借 〔 ( C v + ) _ __ T 3 一 E l〕 ( 6) ( 6 ) 式 中仅 E : 未 知 , 按 求 E : 的方 法来 分 , 就产 生 了上 面 所 述的三 种 方 法 。 低 1 . 1 压 力 方 法 ( 14 一 26 〕 选 择 试验 气 体的压 力 为 1丁 ’ 帕 , 再选 择灯 丝 直 径 远 小于 管某某 径 。 就 可 以 认 为 离 开 灯 丝 的 分 子再 次 返 回灯 丝 时 , 已 和外 壁达 到热 平衡 : 则有 E一= ( C (7 ) 一 1 0一 这时 是 管壁温 度, 将 ( 7 ) 代入 ( 6 ) 式 得 到 . 音 a = J ( 2 二 m 九T ) / P ( C ( T。一 T ) (8) T : 和 T 可 用 热 电偶 测知 , P 可 用 绝 对压 力计 测 知 , a 就 可 算 出 。 1 . 2 深度跳跃法 在高压 情 况 (1 0 “ 帕 ) 下 , 气 体分 子 的 温 度 在 丝 表 面 和 壁 表 面 处不 连 续。 在温 度跳 跃 法 中 〔17 、 18 〕 , 假 定 在 整 个 管 内温 度是 连 续 的 , 考 虑 到温 度跃 变 , 可 以假 定灯 丝 表 而处 分 子 都 具有有效 温 够 T r 。 , 而 其 中 一 半分 子 来 自表而 反射 , 具有 平 均 能 量 E : , 一 半来 自入 射 气 休分 子 , 具有平 均 能 量 E ; , 则有 I J_ _ _ _ 万 吸七 1 十 匕 : 〕 = 石 ,, . k _ L七 v 申 万 一 ) l r 白 ( 9) 将 ( 4 ) 式 代入 ( g ) 式 得 E: · 音 ( e , + ) T r 一 J zZ· ( 1 0) 将 ( 1 0) 式 代入 ( 6 ) 式 并 化简 得 / T 3 = T r + k 。 P 评 =k0 。 场 “· 2 ,` 兽 ( C ; 十 ) ( 1 1) ( 12 ) 为 了 求 出 a , 一 种方 法是 〔 1叮 作 出 T 3 和 P 一 ` 的 直 线 。 求 出斜 率 k 。 和 截 距 T r , 将 T r 、 K 。 代 入 ( 1 2 ) 式 中 就可 求 出勺 一种 方 法 0 7. 1 5) 是 引 入 气 体热 传 导方 程 , 找 出 rT 的 关 系, 最 后 利用作图求 出 a 。 1 . 3 平 均 白某某 法 平 均 自由程某某 〔 12〕 的实 验条 件和 温 度 跳 跃 法 相 同 , 但 避 免 了 在温 度跳跃 法 巾 的 错 误 假 定 , 即 在 整个管 中温 度连 续 。 它 认 为入 射在 表 面 上 的 分 子 都 具有 T d 的温 度 , T d 是 沿 径 向某某 开 灯丝 表 面距 离为 d d( 约 等于 分 子 平 均 自由程 ) 处 的气 体分 子 温 度 。 将 ( 8) 式 中 的 T 换成 ’ D 就有 雪 a 二 J ( 2二 m 、 T d ) 香 / P ( e v + ) ( T 3 一 T 。l ) ( 13 ) 引 出热传导方 程 / J r x = 一 K T ’ ( x ) ( 14) 为了求 出T d , 将 上 式从 x = : + d 到 : = R 一 D 积 分 , 且 假定 : K= T k , a 一’ ( 15) 则有 T d 一 T n = ( a J r / h , ) In 〔 ( R 一 D ) / ( : + d ) 〕 ( 16) 断 这 是 D 离管 壁 D 处 的 气 体温 度 , D 也 约为一 个 平均 自 由度程 长。 为 了 求 T D 。 定 义 。 w 是 气体 分子 与 器 壁 之 间的 能是 适 应 系 数 , 再 次 利 用 ( 1的 式 和 ( 8 ) 式 并 注 意将 J 换 成 J r / R , T 换 一 1 1一 成 T D , 而 现在的 表 面温 度 T 。 为壁 面温 度 T , 则 于 a , = ( J r / R ) ( 2: m 寿T D ) /P ( C, + 访) ( TD 一 T) ( 17 ) 当我 们 能确 定 a w 、 a、 d K : 、 、 D后 , 通过 ( 13) 、 ( 一6 ) 、 ( 17 ) 式 就 可 以 求 出。 〔2” 〕 。 2 . 分子 束浏蚤 法 用 分子 束测 量法 〔“ 卜 26 〕 测 量 适 应某某 的原 理 是用一 个分 子束 产 生 器 和一 个 速 度选 择 器 来 产生 尽可 能有相 同速 度 V : 的分 子 束 。 在 球 坐 标 中可 用 ( V , 、 氏、 甲o) 表 示这 束分 子 的 特 性。 被测 表 面装在 坐标原点 , 表 面 温度 T 3可 调 。 散 射分 子 用速 度选择 器 和分 子束 检测 器 来 测 量 , 散射 分 子 在 球 坐 标 中可 用 ( V : 、 日: 、 甲 : ) 表 示 。 检 测 装 置一 般 能是 用 一 个齿 轮 状 可 旋 转 的片 来某某 现 速度选 择 , 用 飞 行 时 间质 谱计 测分 子 速度分布 , 称 为 T O F 法 〔2 7 〕 。 这样 a 可 以是 ( V : 、 日。 、 印 。 , V : 、 日; 、 印 : ) 的 函 数 , 则 / a 二 ( V : 2 一 V ) Z ` “ 〔V , “ 一 4 kT 3 m ( 18) V : 是 日 ( 。 、 甲 。 ) 方 向某某 射的 分 子 速 度 , V Z ’ 是 在 日 ( : 、 rp : ) 方 向散射 出的分 子 速 度 的 方 均 值 。 因 而这 里 的适 应某某 巳不 同于 通 常 的适 应 系数 的 物理 意义 。 3 . 高 速振动 样 品 法 高 速振 动样品 法是 利 用 安装 在 振动 器 上的 样 品 , 在 1。一 ’ 帕的 待测 气体 中高速 振动 , 使 样 品 表 面温 度 上 升 , 通 过 测 量 上 升温 度可 求 出 适 应 系数 。 由表而 处 能 量守 值 , 可 知 入 射 能 E : 等 于反 射 能 E : 加 上 辐射 能 E : 和 热 传 导 能 量 E ` 。 E I = E : + E 3 + E一 由于 表 面达 到平 衡 的 时间很 短 , 因而 E ; 、 0 . 又 有 ( 19) E 3 二 a 。 ( T 3` 一 T : ` ) 其 中 a 是 斯蒂 芬一玻尔兹 曼 常数 , 。 是 辐射 率。 则 E : 一 E : = a 。 ( T 3 ` 一 T 一` ) (2 ,、 ( 21) 由于气 体总 能 量等于 平 动 能和 内 能之和 , 则 一 E I 一 E : = ( E t : 一 E t : ) + ( E l E rl ) a t = ( E t : 一 E t : ) + ( E t : 一 E t。 ) 按 动 力 学理论 〔28 〕 (2 2 ) (23) E os = 2 k T s J 夕 其 中 J : ’ 是 入 射在 振 动表 面上 的分 子密度 流 的平 均值 。 E t: 一 Et: = a t ( E t : 一 2 kT 3 ) ` ) 而 f 丁; E `广 E : 一 , , C `d T = 一 C “ ’ ` T 3 一 T l ’ (24) ( 2 5) ( 26 ) ( 2 5 ) 式 、 ( 2 6 ) 式 代入 ( 2 2 ) 式 , 再 代入 ( 2 1 ) 式 〔 注 意: E l : 一 E l: = a ( E l : 一 E r 3 ) 〕 , 得: a 。 ( T 3 ` 一 T : ` ) = a t ( E t , 一 2 k T 3 ) ’ ) 一 a IC IJ ’ ( T 3 一 T : ) ( 2 7 ) 其 中 C i是 气 休分子 热 容量 。 ( 2 7 ) 式 给 出了 平 动 能适 应系 数 a , 和 内能适 应 系 数 aI 的 关 系 , 然 后 利用一 些 处理 方法 , 就可 以求得 at 和 aI 卜 〔” 3 〕。 一 1 2一 声 4吸. 附 方 法 1 年8, 6K8 i r c h h 。 f f ( 3 4 , 3 “ 〕 在 导 出圆 柱形 管中声 速和 吸 附方 程 时 , 假定 在管壁 上气 体分 子速 度为零 。 且壁面 处 分子 温 度连 续 。 这种 假 定 在低 压 下不 成立 。 1 9 6 9 年 , S h i e ld s 郎〕 修 正 了 K i r c h ho f 方 程 , 在 方 程 中引入 了切 向某某 度和法 向某某 度 , 用切 动 量和 能 量适 应 系数表 示 。 1 9 7 5年 , 他又 利 用修 正 的 声 吸 附方 程某某 量 了 分子 的 切 动 量 和 能 量 适 应某某 〔3 7〕 。 测 量 原 理 较 繁 , 这 里 就不 详 述 了 , 可 参看 文 献 〔 38 一 4。 〕 。 5 . 测 量 适 应 系数 的 各种方 法的 比 较 以 热 丝 法为 基 础的 三种 方 法较 严格 , 测 量值 约 占已 发 表 值的 95 % , 但 它仅 能 测 总 能 量 适 应 系数。 测 量压 力 由于 丝 的温 度 效 应限制 在 10 ~ ` 帕 之 内 的粘 滞 流 范 围 , 表 面温 度只 能大 于 气 体 温 度 , 它 的 误差 主 要来 自灯 丝 端 部热 传 导 损 失 及灯 丝 辐射 效 应 。 分子 束 法中 对 测量 表面 不 再有温 度限制 , 压 力范围也延伸到超 高 真 空 , 但 主 要问 题是 它 所定 义 的适 应某某带有一 定 的任意 性 , 即 ( 1 8 ) 式 中分子 和分 母不 再 成 正 比 , 适 应 系数的 限 制 。( a《 · 1, 对它 不适 用 。 因而失 去 了通 常某某 应某某 的 物理意 义 。 高 速振 动 样 品 法 的 优点 是 可测 平 动能 和 内 能适 应 系 数 , 测 量表 面没 有热 丝 法的 限制 , 测 量 平衡 适应 系数不 用 外推 法。 但计算适 应 系数 之 前必 须 知 道 。 , 测 量压 力 限制在 1 0~ ’ 帕 之 内 。 声 吸 附方 法可 测总能 量 和切 动 量适 应 系数 , 没 有热 丝法 对表 面 的 限制 , 求 平 衡适 应某某 不 用 外推 法 。 但 对 K i r c h h of f 方 程 修正 中没 有 引入 垂 直速 度跃 变 , 只 能 测平 衡适 应 系数 , 测 星 限制 在 10 “ ~ 10 帕范 围。 三 、 分子 盆 空寿 命法 我 们从 真 空应 用 的角 度 提 出 了一 种 分子 真 空 寿命 法 〔` l , 42 〕 。 这 种方 法是 通 过 测 量分 子 的真空 寿命 来某某 算适 应系 数的 。 分 子 真 空寿 命定 义为 , 一 群 分 子从 出 现在 容 器 中 开 始 , 到 全 部 被抽 走 时 为止 , 平 均每 个分子 在 容器 中的停 留时间 , 它可 以 表 示为: 下 = k 入。 八 p F + ( T 。 / p F ) e x P ( E d / R T ) ( 28 ) 内容过长，仅展示头部和尾部部分文字预览，全文请查看图片预览。 0 . . HY a 。五m a n , R a r e f i e d G a s D 了。 a 坦 i e s , 1 1967) 173 〔 〕 ( ) 51 L . B廿 T h o m a s , F u n d a m e n t a ls o f . G a s 一 S u r fa 。 e In t e r a e t io n , 1 9 6 7 3砚6 〔 幻 5 ( ) J . B i c r h a l: e t a l, P r o c . 6 th C I V l n t e r n . a c. o n gr 二 1 1 97 4 33 5 〔 〕 ( ) 5 3 L. . B Tho o as e t a l. . J Che m . P hv s . , 23 1955 a 6 1 〔 〕 ( s ` A . E . . J E` gleto 。 、 e t 。 一, Tr an s. F a x r 找〔 . S o c . 5分 10 5 2 738 一神 一 [文章尾部最后500字内容到此结束,中间部分内容请查看底下的图片预览]请点击下方选择您需要的文档下载。

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